Está disponível a partir deste link uma atualização para o .NET Framework 3.5 SP1. Esta atualização também faz algumas poucas mudanças no WCF e, entre elas, o envio correto do código de status do protocolo HTTP quando a autenticação via HTTP é inválida.
Como já foi mencionado neste kb, quando utilizamos um autenticador customizado no WCF, disparamos a exceção SecurityTokenValidationException para informar ao runtime que o usuário é inválido. Quando o runtime identifica essa exceção, ele traduz a mesma para o código 403 (Forbidden) do HTTP. A mudança que é realizada com esta atualização é que ao invés de retornar 403, passará a retornar o código 401 (Unauthorized), que acaba sendo mais coerente com a situação.